Нейтронно-физические предпосылки глубокого выгорания топлива

В свежем топливе действующих в настоящее время энергетических реакторов всегда содержится делящийся нуклид и сырьевой. В дальнейшем при выгорании нуклиды с ярко выраженными размножающими (например, ²³³U, ²³⁵U, ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu) и с преимущественно поглощающими (²³⁴U, ²³⁶U, ²⁴⁰Pu, ²⁴²Pu) свойствами чередуются. Это значит, что если хорошо делящийся нуклид не претерпит деление, то в результате радиационного захвата нейтрона он превратится в преимущественно поглощающий нуклид. Последнее приводит к ухудшению нейтронного баланса, снижению реактивности реактора и, как следствие, к уменьшению выгорания топлива.

Для радикального изменения этой ситуации необходимо, чтобы делящийся нуклид в случае радиационного захвата нейтрона превращался снова в делящийся нуклид. Как было показано в предыдущей главе, такой связкой двух достаточно хорошо делящихся нуклидов является, например, ²³²U-²³³U. Для использования этих нуклидов топливо должно содержать в достаточных количествах либо сам U, либо его предшественника Ра. В этом случае образуется цепочка изотопных переходов ~ Ра-" UU, в которой первый нуклид играет роль эффективного выгорающего поглотителя, второй нуклид характеризуется умеренными размножающими свойствами, а третий — хорошими размножающими свойствами. Поэтому при последовательном превращении нуклидов размножающие свойства топлива только улучшаются, компенсируя нарастающие потери нейтронов в накапливаемых продуктах деления.

Преимущества глубокого выгорания

На рис. 3.1 показано изменение коэффициента размножения нейтронов решетки легководного реактора типа ВВЭР по мере его работы на оксидном топливе различного состава. Видно, что при использовании стандартного оксидного уранового топлива с 4.4% ²³⁵U коэффициент размножения монотонно уменьшается с Коо=1.38 до ~1 при достижении топливом выгорания 4.2% т.а. (кривая 7). Практически такой же результат получается на ²³²Th- ' U топливе с 4% U (кривая 2). Ситуация радикально меняется как только в топливо вводится ²³¹ Ра, который является исходным нуклидом для связанной пары делящихся нуклидов ²³²U-²³³U. Рассмотрено три нуклидных состава оксидного топлива с различным содержанием ²³¹ Ра и ²³³U (оставшуюся часть топлива занимает ²³²Th).

Рис. 3.1. Зависимость коэффициента размножения нейтронов от глубины выгорания оксидного топлива различного состава:

• 1 - (4.4%²³⁵U+95.6%²³⁸U)0₂; 2 — (4%²³³U+96%²³²Th)0₂;
• 3 — (15%^23lPa+22%²³³U+63%²³²Th)0₂; 4 — (23%²³¹Pa+20%²³³U+57%²³²Th)O₂;
• 5 — (30%²³¹ Ра+% 19²³³U+%5 1²³²Th)0₂
• 9¹ 9ЧЧ

Видно, что при введении в топливо 15% Ра и 22% (кривая 3) начальный коэффициент размножения KL = 1.38 практически совпадает с таковым для стандартного уранового оксидного топли;

Л'!'! Л-11.

ва. Если же в топливе доли «U и Ра будут примерно равны (23 и 20% соответсвенно) (кривая 4), то начальный коэффициент размножения составит существенно меньшую величину К» =1.2, а при вводе в топливо 30% ~ Ра и 19% U — умеренную величину Коо = 1.1, необходимую для компенсации утечки нейтронов и управления реактором во время работы. Отметим, что в процессе выгорания размножающие свойства такого топлива равномерно уменьшаются до К_со= 1.0, пока топливо выгорает до -30% т.а. Такой состав топлива выгодно отличается от предыдущих составов плавным изменением реактивности с выгоранием. Эти варианты демонстрируют стабилизацию размножающих свойств в процессе выгорания благодаря возрастанию роли цепочки изотопных переходов ^23lPa-²³²U-²³³U.

На рис. 3.2 приведены в качестве реперных те же два варианта (кривые 7−2), что и на рис. 3.1, а также варианты (кривые 3−5), которые, видимо, соответствует предельно достижимой глубине выгорания в принятых предположениях о типе реактора и виде топлива [3.6]. Это варианты, в которых доля ²³¹Ра в топливе максимальна при условии, что начальный коэффициент размножения составляет 1.4, 1.2 и 1.1 соответсвенно, а торий в топливе отсутсвует. Поскольку ²³¹ Ра играет роль выгорающего поглотителя и предшественника связки двух делящихся нуклидов ²³²U-²³³U, то удается достичь наибольшего из рассмотренных выгораний (60−65% т.а.), прежде чем коэффициент размножения уменьшится до Кос =1.0. Интересен вариант (кривая 6) с малой добавкой в топливо ²³²U. Как видно из рисунка, при этом коэффициент размножения меняется чрезвычайно плавно (у свежего топлива К*, = 1.01), достигая максимума (К" = 1.02) при глубине выгорания 18% т.а. и уменьшаясь к Коо = 1.0 при 64% т.а. Столь малое изменение коэффициента размножения (в пределах 0.01) объясняется прежде всего значительным содержанием в топливе выгорающего поглотителя ²³¹ Ра, а наличие в топливе ²³²U позволяет получить надкритический коэффициент размножения в течение столь глубокого выгорания топлива. Согласно табл. 2.6 уран с таким содержанием ²³²U (4%) может быть наработан в Th-бланкете ГТР примерно за 600 суток.

Рис. 3.2. Зависимость коэффициента размножения нейтронов от глубины выгорания оксидного топлива различного состава:

• 1 — (4.4%²³⁵U+95.6%²³⁸U)0₂; 2 — (4%²³³U+96%²³²Th)0₂;
• 3 - (56%²³¹Pa+44%²³³U)0₂; 4 — (66%²³¹Pa+34%²³³U)0₂;
• 5 — (71%²³¹ Pa+%29²³³U)0₂; 6 — (75%^23lPa+l%²³²U+24%²³³U)0₂

Отметим, что стандартное оксидное урановое топливо с 4.4% ²³⁵U рассматривалось в циркониевой оболочке твэла с толщиной стенки 0.65 мм, а остальные составы топлива — с оболочкой из нержавеющей стали с толщиной 0.4 мм [3.2]. Как видно из рис. 3.1 и 3.2, «Ра-' UU-цепочка столь богата нейтронами, что даже ухудшение нейтронного баланса при переходе с циркониевой на стальную оболочку твэлов позволяет добиться больших глубин выгорания.

Поскольку на рис. 3.1 рассмотрены составы топлива с преимущественным содержанием тория, а в литературе не удалось найти величину плотности оксида и диоксида протактиния (поскольку это довольно редкий материал), то плотность рассмотренных видов топлива принята равной плотности диоксида тория — 9.6 г/см³.

Отметим преимущества, которые можно получить от использования топлива со стабилизированными размножающими свойствами до глубоких выгораний. Прежде всего, это радикальное сокращение технологических операций, связанных с изготовлением топлива, его транспортировкой, а также с перегрузками топлива. Так, например, при переходе от традиционного топлива легководных реакторов с выгоранием 4−6% т.а. к топливу с выгоранием -30% т.а., количество вышеперечисленных операций сократится примерно в 5−7 раз.

Кроме экономических выгод, сокращение числа перегрузок означает существенное сокращение операций, при которых возможно переключение делящихся нуклидов на неэнергетические цели. Это повышает защищенность топливного цикла от неконтролированного распространения. Если же снизить энергонапряженность активной зоны в 2−3 раза, то реактор на топливе со стабилизированными размножающими свойствами мог бы проработать весь срок службы (30−50 лет) без перегрузок, если не нарушится целостность твэлов.

Реакторы такого типа можно поставлять в страны третьего мира как «черные ящики» с минимальной опасностью неконтролированного распространения, поскольку операции с топливом могут быть сосредоточены только на заводах-изготовителях. К тому же такие реакторы проще в изготовлении и использовании, поскольку они не будут иметь оборудования для перегрузок топлива и его хранения на АЭС.

Отметим еще один фактор защиты топлива — накопление в нем ²³²и, который в существенной степени препятствует переключению топлива на военные цели. Это объясняется повышенным и долговременным тепловыделением ²³²U вследствие его ОС-распада (830 Вт/кг, Тц₂ = 68.9 лет), а также жестким у-излучением дочерних продуктов его распада. Из табл. 3.1 видно, что в облученном толиве с начальным составом 30%²³¹Ра + 19%²³³U + 51%²³²Th, характеризующемся наиболее благоприятным изменением реактивности (кривая 5 на рис. 3.1), к концу кампании накапливается 61% ²³²U в уране. Это означает, что удельное тепловыделение урана, в котором находится привлекательный для переключения делящийся нуклид ²³³U, составит 508 Вт/кг, т. е. примерно в 48 раз больше, чем у реакторного плутония (10.5 Вт/кг), и в 220 раз больше, чем у оружейного плутония (2.3 Вт/кг) [3.7]. Такое высокое тепловыделение урана существенно осложнит его несанкционированое использование. Конечно, в начале облучения топлива указанная характеристика ниже, а в свежем топливе тепловыделение незначительно. Для повышения его защищенности можно предусмотреть введение в свежее топливо некоторого количества ²³²U, которое обеспечит необходимый уровень защиты. При рецикле топлива это будет осуществляться естественным образом.

Таблица 3.1.

Состав свежего и облученного топлива легководного реактора типа ВВЭР.

Вид топлива.		Диоксид (231Pa+233U+232Th).			Диоксид урана.
Состав свежего топлива, %.		0 4 96	30 19 51	71 29 0	4.4% 235U 95.6% 238U.
Выгорание, % т.а.		3.6.			4.2.
Состав облученного топлива,. % т.а.		93.45 0.0075 0.0045 2.47 0.39 0.068 0.006	45.07 6.28 11.30 5.01 1.74 0.49 0.10	0.08 11.47 22.16 3.50 1.95 0.65 0.19	1.29% 235U 0.53% 236U 92.87% 238U 0.66% 239Ри 0.23% 240Ри 0.16% 241Ри 0.05% 242Ри.

При замыкании топливного цикла использование топлива с глубоким выгоранием приведет также к существенному уменьшению объема химической переработки. Так, например, при глубине выгорания топлива легководных реакторов 5% т.а. на химическую переработку отправляется 95% несгоревшего топлива, т. е. требуется 20-кратный рецикл для сжигания загрузки. Если же глубина выгорания топлива составит 33% т.а., то потребуется всего 3-кратный цикл, т. е. потребность в химической переработке сокращается приблизительно в шесть раз.

Отметим еще один положительный момент глубокого выгорания топлива. В процессе облучения в топливе происходит не только накопление продуктов деления, но и их частичная трансмутация, благодаря радиационному поглощению нейтронов и радиоактивному распаду. Разумеется, чем больше выгорание, тем больше в топливе продуктов деления. Однако целесообразно сравнивать количество продуктов деления, накапливаемое в расчете на единицу выработанной энергии. Оценки, приведенные в табл. 3.2, показывают, что удельное накопление наиболее опасных долгоживущих продуктов деления в топливе с выгоранием 31%т.а. (m₃i%) на 10- 30% ниже, чем это накопление в том же топливе с выгоранием 4.2% т.а. (т₄.2%)

Таблица 3.2.

Отношение накопления отдельных продуктов деления (на единицу выработанной энергии) при выгораниях 31% т.а. и 4.2% т.а., топливо: (30%²³¹Pa+19%²³³U+51%²³²Th)O₂

Нуклид.
	0.73.	0.72.	0.74.	0.79.	0.67.	0.80.	0.87.	0.87.	0.83.